Η Φιλεκπαιδευτική Εταιρεία ιδρύθηκε το 1836 με βασικούς στόχους -μεταξύ άλλων- την εκπαίδευση του ελληνικού λαού, την εκπαίδευση διδασκάλων, αλλά και την κάλυψη ενός κενού του νεοσύστατου ελληνικού κράτους, την έλλειψη σχολείων θηλέων. Το 1850 με τη μεγάλη χορηγία του ευεργέτη Απόστολου Αρσάκη ξεκίνησε η ανέγερση του πρώτου ιδιόκτητου σχολείου της Φ. Ε., στην οδό Πανεπιστημίου, το οποίον ονομάστηκε προς τιμήν του «Αρσάκειον». Ο Αρσάκης θέλησε να κτιστεί εκεί και Ναός αφιερωμένος στην Αγία Αναστασία τη Ρωμαία, από το όνομα της αγαπημένης συζύγου του. Ο Ναός, που λειτούργησε από το 1855 έως το 1931, βρισκόταν στο προαύλειο του Αρσάκειου Μεγάρου στην Αθήνα. Όταν το 1927 το Διοικητικό Συμβούλιο της Φιλεκπαιδευτικής Εταιρείας, επί προεδρίας Ι. Κουντουριώτη, ξεκίνησε τις ενέργειες για την ανοικοδόμηση ενός νέου σχολικού συγκροτήματος στο Παλαιό Ψυχικό, αποφασίστηκε και η ανέγερση ενός νέου Ναού της Αγίας Αναστασίας της Ρωμαίας. Το σχέδιό του ανατέθηκε στον Ανδρέα Κριεζή, ο οποίος είχε αναλάβει και την εκπόνηση των σχεδίων ολόκληρου του συγκροτήματος του Αρσακείου Ψυχικού. Ο Ναός -σχεδόν τετράγωνος σε κάτοψη σταυροειδής μετά τρούλου- είναι κτισμένος σε περίοπτη θέση στον αύλειο χώρο του συγκροτήματος. Τα εγκαίνιά του πραγματοποιήθηκαν στις 29 Οκτωβρίου 1935, επί προεδρίας Κ. Κυριακού. Η αγιογράφηση του ναού που ανατέθηκε στον Ιωάννη Ψυχάκη, ξεκίνησε το 1963 και ολοκληρώθηκε το 1968. Στον νέο ναό μεταφέρθηκαν ιερά σκεύη, μέρος του τέμπλου της παλαιάς εκκλησίας και εικόνες, οι περισσότερες των οποίων αποτελούσαν χορηγίες ευσεβών δωρητών από τον 19ο αιώνα.
Με την πάροδο των χρόνων προκλήθηκαν αρκετές φθορές στο κέλυφος του ναού, η επισκευή των οποίων κατέστη δυνατή χάρη στη γενναιόδωρη δωρεά του Θανάση και της Μαρίνας Μαρτίνου που ανέλαβαν εξ ολοκλήρου την αποκατάσταση του ναού. Τη Δευτέρα, 29 Οκτωβρίου 2018, ανήμερα της εορτής του ναού, απονεμήθηκε στους δύο δωρητές τιμητική πλάκα για τη σημαντική ευεργεσία τους από τον πρόεδρο της Φ. Ε., κ. Γεώργιο Μπαμπινιώτη.
